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近期science再次发布沸石方面研究:
高硅沸石因其卓越的热稳定性和强酸性,在石油和精细化工中不可或缺。开发具有本质介孔结构且高度稳定的高硅沸石,特别是具有大尺寸圆柱形孔道的材料,一直是催化领域的重大挑战。
南京大学黎建、南京工业大学徐乐以及中国石化石油化工科学研究院林伟等人报道了一种名为NJU120-6的稳定硅酸盐沸石,它具有本质的圆柱形介孔系统,拥有目前已知的最大36元环窗口,自由直径达25.71 Å×19.12 Å。NJU120-6的框架密度仅为9.39 Si atoms/nm³,孔容为 0.66 cm³/g。该材料在1173 K下仍保持稳定,并可引入铝和钛原子,在重油催化裂化和庞大分子的液相烯烃氧化中表现出优异的催化性能。 NJU120-6的理化性质与催化应用潜力
NJU120-6具有高比表面积(1300 m²/g)和创纪录孔容(0.66 cm³/g),VGO裂化燃油选择性44.7%,Ti掺杂后大分子环氧化性能优异,工业应用潜力巨大。
拓扑结构分往理化性质与催化应用潜力
物理化学表征显示,NJU120-6在600°C煅烧脱除有机模板剂后,骨架依然完整且具有极高的比表面积(BET约 1300 m²/g)和创纪录的孔容(0.66 cm³/g)。它表现出极强的稳定性,最高可承受 1173 K 的高温。在催化测试中,含铝的NJU120-6在真空瓦斯油(VGO)催化裂化中表现出色,其燃油选择性(汽油和柴油)高达44.7%,且由于其开放的孔道和适中的酸性,产生的结焦极少,显著优于传统的USY、Beta和Al-MCM-41催化剂。此外,研究人员还实现了钛(Ti)原子的原位水热掺杂。Ti-NJU120-6 在涉及大分子的环辛烯环氧化反应中,表现出比Ti-Beta和Ti-MCM-41更高的转化率和转化数(TON),这归功于其超大的36元环通道促进了大分子底物的扩散和活性位点的可及性。这些结果共同证明了NJU120-6作为一种高性能、工业可行的催化剂,在处理庞大分子转化方面具有巨大的潜力。
展望
NJU120-6的发现实现了沸石科学领域的重大突破,它是首个具有稳定、本质圆柱形介孔且拥有创纪录36元环窗口的高硅沸石。该材料不仅具有超低密度和超大孔容,还展现了卓越的热稳定性以及优异的重油裂化和选择性氧化催化性能。其独特的结构特征为高效处理大分子底物提供了理想的平台,标志着沸石材料从微孔向高性能工业介孔催化剂跨越的重要里程碑。